Der unterhaltsame Heimatdichter Grimme – der „Strunzerdäler“, wie man ihn auch nannte – war vor allem für seine Lustspiele und Schwänke bekannt und für seine Gedichte in plattdeutscher Sprache. Der ernsthafte, hochdeutsche Grimme fand nur die Anerkennung Weniger. Von einem Großen der deutschen Literatur erhielt er sie: Freiherr Joseph von Eichendorff, als Kritiker hochgeschätzt, nannte eine lyrische Arbeit Grimmes „von überraschender und ergreifender Schönheit“.
In einem von mehreren Briefen schrieb Eichendorff an den Heimatdichter: „[…] wenn meine Äußerungen über Ihre früheren Lieder einigermaßen dazu beitragen konnten, Sie zur unausgesetzten Pflege Ihres schönen poetischen Talentes aufzumuntern.“ Und der Freiherr sah mit Vergnügen „[…] der verheißenen Zusendung des neuen Manuskriptes entgegen.“
Grimme machte sich auch als Bryologe, der Moos-Wissenschaft, einen Namen und bekam für seine diesbezüglichen Errungenschaften und für seine literarischen Werke die Ehrendoktorwürde der Akademie in Münster verliehen. Auch war er ein hervorragender Musiker, schon als Kind äußerst musikalisch: „Wo ich ging und stand, pfiff ich mit dem Munde.“ Als junger Lehrer komponierte er einige Klavierstücke – das Klavierspielen ging ihm leicht von der Hand. Menuette, Polonäsen, besonders Walzer. Auch eine Oper, die der Kapellmeister Arnold Spancke im Paderborner Dom aufführen ließ. Eines seiner Gedichte wurde vom Komponisten Engelbert Humperdinck („Hänsel und Gretel“) vertont. „Ohne etwas zu schaffen, kann ich nicht leben; und einerlei, ob Poesie oder Musik, nur etwas Schönes muss es sein“, sagte Grimme irgendwann einmal.
Vier der Nachfahren Friedrich Wilhelm Grimmes beschäftigten sich ebenfalls intensiv mit Sprache – in unterschiedlicher Form: Sein Sohn Meinulf wurde Buchhändler im Hamburg, Sohn Hubert wurde Semitist, Sohn Gustav war in Aachen Kunsthistoriker, Altphilologe, Germanist und Heimatforscher und der Enkel seines Sohnes Ernst Clemens ist der Autor und Verleger Matthias T. J. Grimme, bekannt auch unter dem Künstlernamen Tatsu.